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    • 专利摘要:
    本發明提供一種用於太陽能電池之環保背板、其製備方法、以及一種光電池模組。上述用於太陽能電池之背板係由下列步驟所製造：將一氟系聚合物分散於水中以製備一水性分散液組成物；將上述水性分散液組成物塗佈至一基板；以及熔化上述分散液組成物。因此，與利用有機溶劑的傳統技術相比，本發明可避免製造成本的增加，且由於未使用具有高毒性的有機溶劑，上述背板可符合環保需求。此外，與目前市售的商用電池之背板相比，本發明之背板具有較佳的物理性質，例如黏著力以及在極端環境(高溫及高濕度)下變色穩定度。
    公开号:TW201300233A
    申请号:TW101108839
    申请日:2012-03-15
    公开日:2013-01-01
    发明作者:Yoon-Kyung Kwon；Hyun-Cheol Kim
    申请人:Lg Chemical Ltd；
    IPC主号:H01L31-00
    专利说明:
    用於太陽能電池之環保背板及其製備方法
    本申請案主張韓國專利申請號2011-0023839之申請日2011年3月17日以及韓國專利申請號2012-0025681之申請日2012年3月13日為其優先權日，並且於本申請案中納入所有揭露於該等韓國優先權案之內容。
    本發明係關於一種用於太陽能電池之對環境友善之背板、包含其之之太陽能電池、以及用於太陽能電池之背板的製備方法。
    現今，由於地球的環境問題以及石化燃料的枯竭，新的再生能源及乾淨能源越來越受到重視，尤其是，太陽能因可作為再生無汙染能源，可解決環境污染及石化燃料枯竭的問題而備受注目。
    利用太陽光能發電原理的太陽能電池為一種將太陽光轉換成電能的裝置。太陽能電池為了要易於吸收太陽光，需長時間暴露在外界環境中，因此可透過數個封裝製程將太陽能電池製造成一單元的形式，以保護該電池。在本說明書中，這類的單元稱為一太陽能電池模組。
    一般而言，太陽能電池模組利用一具有良好耐候性及耐久性的背板，既使當太陽能電池長時間暴露在外界環境中，仍可保護太陽能電池。這類背板通常包括一具有耐久性及耐候性的氟系樹脂層，其係堆疊於基板的一側。
    然而，由於用於背板之傳統耐候性樹脂層，其對於典型作為基板的聚對苯二甲酸乙二酯(polyethylene terephthalate，PET)薄膜的黏著力不佳，利用一擠出製程或鑄造製程可得到一氟系聚合物薄膜，然後利用一胺基甲酸乙脂系黏著劑將該氟系聚合物薄膜層疊壓於基板之上。然而在此情況下，可能需要昂貴的薄膜製造設備、需要使用黏著劑、以及可能還要在基板上進行額外的黏著劑塗佈製程與層壓製程。此外，在薄膜製程中應使用比為了易於進行之薄膜處理所需厚度更厚的薄膜，並且限制各種不同的添加劑及填充劑的使用，以及需要高製程溫度。
    另一方面，當藉由製備一樹脂懸浮液或溶液，並將該懸浮液或溶液塗佈於一基板上，然後將該懸浮液或溶液進行乾燥而製造出一氟系聚合物薄膜時，由於該製程使用了具有高沸點的有機溶劑，例如二甲基甲醯胺(DMF)、二甲基乙醯胺(DMAC)、或N-甲基吡咯啶酮(NMP)，因此就原料的成本以及對環境的影響而言，亦不盡理想。
    據此，對於具有良好耐久性及耐候性、並且可降低製造成本之太陽能電池之環保背板，其需求不曾間斷。
    本發明係直接提供一種經濟又環保之用於太陽能電池的背板，其具有良好的物理性質。
    本發明亦直接提供一種用於太陽能電池的背板之製備方法。
    本發明尚直接提供包括用於太陽能電池的背板之一太陽能電池。
    本發明之一態樣提供一種用於太陽能電池之背板，包括：一基板；以及一樹脂層，其具有一氟系聚合物形成於該基板之至少一表面上。尤其是，不同於使用有機溶劑的傳統技術，本發明之樹脂層為一塗層，其係由一包括水及一氟系聚合物之分散液組成物所形成，且本發明不僅環保還可確保具有良好的物理性質。
    根據本發明之示範實施例，該用於太陽能電池之背板滿足下列方程式1：[方程式1]△YI=YIb-YIa<3
    其中△YI係一值，其得自於將該背板於高溫及高溼度下停留之後所得之YI值(YIb)，減去在該背板於溫度121℃、相對溼度100%、以及壓力2 atm下停留0小時之後所得之YI值(YIa)，該YI值為一黃度指數(yellowness index)，其係在400至800 nm之反射率下量測，以及YIb為一在該背板於壓力鍋試驗(pressure cooker test，PCT)環境下[121℃，相對溼度：100%]停留75小時、或在溫度85℃以及一相對濕度85%下停留3000小時之後所得之值。
    本發明之另一態樣提供一種用於太陽能電池之背板的製備方法，包括：將一分散液組成物塗佈至一基板的至少一表面上，其中該分散液組成物包括一氟系聚合物及水；以及熔化該塗佈之分散液組成物以形成一樹脂層。
    本發明之又另一態樣提供一種太陽能電池，其具有一用於太陽能電池之背板。
    本發明接下來將會提供許多不同的實施例以實施本發明中不同的特徵。值得注意的是，這些實施例提供許多可行之發明概念並可實施於各種特定情況。然而，在此所討論之這些特定實施例僅用於舉例說明本發明之製造及使用方法，但非用於現定本發明之範圍。為了幫助了解本發明，將省略與說明無關的部分，並且為了清楚地闡明各種不同的膜層與區域，而將厚度放大。本發明之範疇並不限於本說明書中圖式所示之厚度、大小、以及比例。
    圖1係根據本發明之一示範實施例，顯示一用於太陽能電池之背板的截面圖。參閱圖1，根據本發明之一示範實施例，用於太陽能電池之背板10包括一基板12以及一樹脂層11，其中該樹脂層11包括一氟系聚合物形成於該基板12之至少一表面上。
    包括在用於太陽能電池之背板10中的基板12之特定類型並無特別限制。可使用所屬技術領域中習知之各種不同的材料以形成基板12，且可依據所需功能及應用來做適當的選擇。
    在本發明之一實施例中，可使用任何類型的金屬薄膜或聚合物薄膜以作為基板。在本說明書中，金屬薄膜可依其之應用所需而由傳統的金屬成分所組成，例如鋁或鐵。聚合物薄膜的例子可包括但不限於：丙烯醯基薄膜、聚烯烴薄膜、聚醯胺薄膜、聚亞醯胺薄膜、聚氨基甲酸酯薄膜、或聚酯薄膜。聚酯薄膜可為：一聚對苯二甲酸乙二酯(polyethylene terephthalate，PET)薄膜、一聚萘二甲酸乙二酯(polyethylene naphthalate，PEN)薄膜、或一聚對苯二甲酸丁二酯(polybutylene terephthalate，PBT)薄膜之一單層片、一堆疊片、或一複合共擠產物，但不限於此。
    此外，聚酯薄膜可具有良好的水解抗性。具有良好的水解抗性之聚酯薄膜可具有較少的、在縮合聚合反應中產生的寡聚物。此外，藉由額外的熱處理以改善聚酯薄膜的水解抗性，可降低在聚酯中的水含量以及收縮的百分比，因此可更進一步改善水解抗性。此外，亦可使用具有良好的水解抗性之商用產品來做為上述薄膜。
    上述基板的厚度並無特別限制，但可介於約50至500 μm，或約100至300 μm的範圍內。當將基板的厚度調整在此範圍內時，可使一多層薄膜維持良好的導電性、水分阻障性質、機械性質且易於操作。同時，在本發明中，基板的厚度並不限於上述範圍，而可視需要作適當的調整。
    根據本發明之示範實施例，基板可經過高頻火花放電(high frequency spark discharging)處理，例如電暈或電漿處理、熱處理、火焰處理、利用耦合劑處理、利用氣相路易士酸(gas-phase Lewis acid，例如BF3)、亞硫酸、或高溫氫氧化鈉進行底塗處理(primer treatment)或化學活化，以更進一步改善含有氟系聚合物之樹脂層的黏著力。
    此外，可在基板的一或兩表面沉積無機氧化物，以更進一步改善水分阻障性質。無機氧化物的類型沒有特別限制，但可無限制地使用任何具有水分阻障性質的無機氧化物。在本發明中，例如，無機氧化物可使用氧化矽或氧化鋁，但本發明並不限於此。在本發明中，於基板之一或兩表面上形成無機氧化物沉積層的方法並沒有特別限制，因此可為所屬技術領域中普遍知悉之沉積方法。在本說明書中，表面處理，例如利用電暈或電漿的火花放電、火焰處理、利用固著劑或耦合劑之處理、底塗處理(primer treatment)或化學活化，亦可用於一沉積處理層。
    依據本發明，用於太陽能電池之背板10包括具有一氟系聚合物形成於基板12之至少一表面上的一樹脂層11。樹脂層11為一塗層，其係由包括一氟系聚合物之一分散液組成物所形成，尤其是一水性分散液組成物，其中氟系聚合物係分散於水中。本發明旨在利用水替代傳統使用之有機溶劑的環保方法，獲得一確保有良好品質之背板。
    依據本發明，組成樹脂層11之氟系聚合物的種類可為一聚合態之均聚物或共聚物，其包括至少一單體選自由：二氟乙烯(vinylidene fluoride，VDF)、氟乙烯(vinyl fluoride，VF)、四氟乙烯(tetrafluoroethylene，TEF)、六氟丙烯(hexafluoropropylene，HFP)、氯三氟乙烯(chlorotrifluoroethylene，CTFE)、三氟乙烯(trifluoroethylene)、六氟異丁烯(hexafluoroisobutylene)、全氟丁基乙烯(perfluoro butylethylene)、全氟(甲基乙烯醚)(perfluoro(methylvinylether)，PMVE)、全氟(乙基乙烯醚)(perfluoro(ethylvinylether)，PEVE)、全氟(丙基乙烯醚)(perfluoro(propylvinylether)，PPVE)、全氟(己基乙烯醚)(perfluoro(hexylvinylether)，PHVE)、全氟-2,2-二甲基-1,3-間二氧雜環戊烯(PDD)、以及全氟-2-亞甲基-4-甲基-1,3-二氧戊環(PMD)、或其混合物所組成之群組。
    在本發明之一實施例中，氟系聚合物可為：包括聚合態二氟乙烯(VDF)的均聚物或共聚物、包括聚合態氟乙烯(VF)的均聚物或共聚物、或包括上述中至少兩者之混合，例如，包括二氟乙烯(VDF)的共聚物。
    此外，上述氟系聚合物可為一包括二氟乙烯(VDF)的共聚物及共聚單體、或一包括氟乙烯(VF)的共聚物及共聚單體。可以聚合態包含在共聚合物中之共聚單體可為一氟系單體，其係下列中至少一或兩者：四氟乙烯(tetrafluoroethylene，TEF)、六氟丙烯(hexafluoropropylene，HFP)、氯三氟乙烯(chloro(trifluoroethylene)，CTFE)、三氟乙烯(trifluoroethylene)、六氟異丁烯(hexafluoroisobutylene)、全氟丁基乙烯(perfluoro butylethylene)、全氟(甲基乙烯醚)(perfluoro(methylvinylether)，PMVE)、全氟(乙基乙烯醚)(perfluoro(ethylvinylether)，PEVE)、全氟(丙基乙烯醚)(perfluoro(propylvinylether)，PPVE)、全氟(己基乙烯醚)(perfluoro(hexylvinylether)，PHVE)、全氟-2,2-二甲基-1,3-間二氧雜環戊烯(PDD)、以及全氟-2-亞甲基-4-甲基-1,3-二氧戊環(PMD)，但不限於此，例如，至少六氟丙烯及氯三氟乙烯中之至少一或兩者。
    此外，上述在氟系共聚物中的共聚單體，以該氟系共聚物的總重量為基準，其含量可為50 wt%或以下、40 wt%或以下、1至40 wt%、10至30 wt%、或10至20 wt%。在上述共聚單體的範圍內，用於太陽能電池之背板可確保耐久性及耐候性，並且可誘發有效的內擴散作用以及降低乾燥時間(當熔化時進行乾燥)。
    依據本發明，組成該樹脂層的氟系聚合物可為一非功能化的氟聚合物。也就是說，該非功能化的氟聚合物係由至少一氟系聚合物所組成，且其未經丙烯酸酯等取代。相較於利用丙烯醯基修飾之氟系聚合物、可交聯官能基、羧基、環氧基、羥基、酸酐基、或異氰酸酯基等將其功能化的氟系聚合物，上述非功能化之純氟系聚合物提供良好的耐候性。由於該功能化的氟系聚合物係藉由將具有官能基團之聚合單體添加至一氟系聚合物所形成，氟的比例下降使得耐候性下降。此外，由於穩定性下降，剩餘未反應的官能基可能會被熱、水氣、或紫外線破壞或水解。因此，可能出現泛黃情形或使對薄膜層的黏著力下降。
    可用於本發明之示範實施例中的氟系聚合物可藉由乳化聚合反應來製造，其粒子大小為10 μm或以下，或為0.1至2 μm。在一實施例中，由於由乳化聚合反應所製造之二氟乙烯聚合物的粒子尺寸小且均勻，可易於將該聚合物均勻地塗佈於基板上，並且透過熔化製程獲得一均勻塗佈的外觀。
    在本發明之示範實施例中，氟系聚合物的重量平均分子量為50,000至1,000,000。在其他的示範實施例中，氟系聚合物的重量平均分子量可為100,000至700,000，或300,000至500,000。本發明可確保具有良好的分散性以及物理性質。在本發明中，重量平均分子量係由凝膠滲透層析法(gel permeation chromatography，GPC)所量測而得的標準聚苯乙烯之轉換值。
    在本發明之示範實施例中，氟系聚合物的熔點為80至175℃，或120至165℃。在本發明中，當將樹脂的熔點調整至80℃以上時，可避免使用之用於太陽能電池之背板變形，而當將樹脂的熔點調整至175℃以下時，可藉由在低製程溫度下將氟系聚合物粒子熔化得到均勻塗佈的外觀。
    在本發明之示範實施例中，以100重量份之該氟系聚合物為基準，該水的含量係在該形成樹脂層的分散液組成物中佔100至2000重量份。在本說明書中，當水的含量少於100重量份時，分散穩定度會下降，而當水的含量大於2000重量份時，將難以調整塗層的厚度。
    在本發明之示範實施例中，以總固含量(包括色素)為基準，包含在該形成樹脂層之分散液組成物中之氟系聚合物的含量可為70 wt%以上，而在其他的示範實施例中，該氟系聚合物的含量可為80 wt%以上，或90 wt%以上。當該氟系聚合物的含量小於70 wt%時，樹脂層的機械性質及耐候性會下降。
    根據本發明之示範實施例，用於太陽能電池之背板亦滿足下列方程式1：[方程式1]△YI=YIb-YIa<3
    其中△YI係一值，其得自於將該背板於高溫及高溼度下停留之後所得之YI值(YIb)，減去在該背板於溫度121℃、相對溼度100%、以及壓力2 atm下停留0小時之後所得之YI值(YIa)，該YI值為一黃度指數，其係在400至800 nm的反射率下所量測得，以及YIb為一值，其係在該背板於PCT環境下[121℃，相對溼度：100%]停留75小時、或在溫度85℃以及一相對濕度85%下停留3000小時之後所得。
    根據本發明之示範實施例，用於太陽能電池之背板可更包括一表面活性劑，使該基板的樹脂層可具有良好的分散性及可濕性(wettability)。以100重量份之氟系聚合物為基準，該表面活性劑的含量係0.01至10重量份、0.1至5重量份、或0.5至1重量份。當以100重量份之氟系聚合物為基準，該表面活性劑所使用的含量小於0.01重量份時，分散性及可濕性不佳，因此難以均勻地將該氟系聚合物粒子塗佈至基板。當該表面活性劑所使用的含量大於10重量份時，由於使用過量的表面活性劑而使耐候性下降。
    可用於本發明之示範實施例中的表面活性劑可為非離子、陽離子、或陰離子。為了與氟系聚合物之間具有良好的互溶性，可使用聚(二氟乙烯)(poly(vinylidene fluoride)，PVDF)、氟系表面活性劑，例如由Dupont所製造之一陰離子氟系表面活性劑(例如：Zonyl FS-62、FSA、FSE、FSJ、FSP、TBS、或UR)；非離子氟系表面活性劑，例如Zonyl FSO、FSO-100、FSN、或FS-300；陽離子氟系表面活性劑，例如Zonyl FSD；或可使用同時具有陰離子及陽離子的氟系表面活性劑，例如Zonyl FSK或BYK340。除了上述氟系表面活性劑以外，亦可使用：水溶性聚合物，例如聚乙烯醇、聚乙烯吡咯烷酮、甲基纖維素、乙基纖維素、或苯乙烯-顺丁烯二酸酐共聚物(styrene-maleic anhydride copolymer)；表面活性劑，例如陰離子表面活性劑(例如：油酸鈉或月桂基硫酸鈉)、非離子表面活性劑(例如：聚氧乙烯烷基醚、聚氧乙烯烷基苯基醚、聚氧乙烯脂肪酸酯、山梨糖醇酐脂肪酸酯、聚氧山梨糖醇酐脂肪酸酯、聚氧乙烯烷基胺、或甘油脂肪酸酯)、或陽離子表面活性劑，包括四級銨，例如：十二烷基胺醋酸酯、烷基胺鹽、或十二烷基三甲基氯化銨；磷酸鹽，例如磷酸鈣、磷酸鎂、磷酸鋁、或磷酸鋅)；焦磷酸鹽，例如焦磷酸鈣、焦磷酸鎂、焦磷酸鹽鋁、焦磷酸鹽鋅；或無機分散劑，例如：碳酸鈣、碳酸鎂、氫氧化鈣、氫氧化鎂、氫氧化鋁、偏矽酸鈣、乳酸鈣、硫酸鋇、膠質氧化矽、或氣態二氧化矽。
    在本發明之示範實施例中，如同形成樹脂層的分散液組成物，可使用在氟系聚合物之乳化聚合反應中進行聚合的氟系聚合物份散劑，而不需要額外的表面活性劑。亦即，該氟系聚合物分散劑可為PVDF乳化分散劑。此外，在以乳化聚合反應形成氟系聚合物並且進行乾燥後，可將上述表面活性劑加入水中，且可分散所製得的氟系聚合物粒子。
    除了上述成分以外，本發明之樹脂層更可包括一色素或填充劑，以改善太陽能電池的發電效率、改善太陽能電池之背板的物理性質、調整樹脂層的顏色或不透光度、或為了其他的目的。在本說明書中，上述所使用之色素或填充劑的例子包括：碳黑、金屬氧化物，例如：三氧化二鉻(Cr2O3)、氧化鐵(Fe2O3、或Fe3O4)、複合金屬氧化物、金屬鹽類、或其他有機色素。此外，可使用白色色素，例如：二氧化鈦(TiO2)、硫酸鋇(BaSO4)、鈦化鋇(BaTiO3)、鈦酸鍶(SrTiO3)、鈦酸鈣(CaTiO3)、碳酸鈣、鈦酸鉛(PbTiO3)、氧化鋅、硫化鋅、氧化鎂(MgO)、氧化鋁(Al2O3)、二氧化矽(SiO2)、或氧化鋯(ZrO2)，但本發明並不限於此。
    可用於該用於太陽能電池之背板的色素的種類並無特別限制，但由於背板需長時間暴露於外在環境中，因此需具有良好的耐候性。例如應避免使用在色素(例如染劑)中打斷雙鍵而引起變色的色素、或將色素(例如具有光催化功能的二氧化鈦)周圍之聚合物鏈段打斷而泛黃的色素。
    當二氧化鈦的粒子越小，光催化功能越活化。因此，粒子大小約在0.2 μm以上的二氧化鈦可具有較佳的分散性及反射率。尤其是，當二氧化鈦的粒子小於0.2 μm時，在長波長範圍(約800 nm)內的反射率會減少，而使結晶矽太陽能電池的外部量子效率不佳。
    當色素的分散性越改善，白光反射率可越高，或者黑色透光率可更低，因此，較佳應盡可能地增加分散性。為了改善色素的分散性，較佳可選用一進行表面處理以具有較好分散性的色素，或使用一適當的濕式分散劑型色素分散劑。可利用高速攪拌器或球磨機或微粉碎機來作為分散色素的方法。
    以100重量份之該氟系聚合物為基準，該色素或填充劑的含量係1至200重量份。當以100重量份之該氟系聚合物為基準，該色素或填充劑的含量小於1重量份時，會出現反射率及UV阻隔性不佳的問題。當該色素或填充劑的含量大於200重量份時，該樹脂層很容易被破壞且耐刮性會下降。
    此外，本發明之樹脂層可更包括傳統的組成分，像是UV安定劑、熱安定劑、或障粒子。
    在本發明中，一包括上述組成分的該樹脂層，亦即一樹脂層，其係藉由將形成於水性分散劑中的組成物熔化所形成的產物，其厚度約為1至50 μm，或3至30 μm，其中該組成分係分散於該水性分散劑中。當該包括氟系聚合物之樹脂層的厚度小於1 μm時，該樹脂層因厚度太小而太薄，因此填充劑之填充量不足，且更可能會減少光的阻隔性。當該樹脂層的厚度大於50 μm時，可能會增加製造成本。
    在本發明中，該包括氟系聚合物的樹脂層可為一塗層。此處所使用之“塗層”一詞意指由塗佈製程所形成的一樹脂層。特別是，該“塗層”意旨一包括上述氟系聚合物的樹脂層，其中上述氟系聚合物係藉由將一塗佈溶液塗佈於一基板上所形成，且該塗佈溶液係藉由將包括該樹脂層的組成分分散於水中所製備而得，而非利用一黏著劑將一由擠出製程或鑄造製程所形成之片板層壓疊至一基板。
    圖1係根據本發明之示範實施例顯示一用於太陽能電池之背板10，其中，樹脂層11僅形成於基板12的一表面上。在本發明其他的示範實施例中，用於太陽能電池之背板(圖未示)可包括形成於基板之兩表面上的樹脂層。
    此外，該基板及樹脂層之間可更包括提供黏著力的一底漆塗層(primer layer)。在本說明書中，該底漆塗層可形成於該基板之一或兩表面上。
    該底漆塗層可在該樹脂層形成之前形成於基板的表面上。可利用具有改善對樹脂層黏著力的官能基的化合物，以形成該底漆塗層。尤其是，可利用至少一選自由：聚胺、聚醯胺、非晶質丙烯醯胺、聚乙烯亞胺、乙烯共聚物、或三元共聚合物、順丁烯二酸化的聚烯烴、丙烯酸酯、或甲基丙烯酸酯聚合物、聚酯、聚氨基甲酸酯環氧樹脂聚合物、以及環氧丙烯酸系寡聚物所組成之群組，以形成該底漆塗層。
    根據本發明之示範實施例，用於太陽能電池之背板可視需要更包括所屬技術領域中已知之各種功能化膜層。上述功能化膜層可為一黏著層或一絕緣層，例如，在本發明之用於太陽能電池的背板中，上述樹脂層形成於基板的一表面上，然後黏著層與絕緣層接著形成於該基板的其他表面上。可藉由所屬技術領域中已知之各種方法來形成上述黏著層或絕緣層。例如，該絕緣層可為一乙烯乙酸乙烯酯(EVA)或低密度線性聚乙烯(LDPE)層。該乙烯乙酸乙烯酯(EVA)或低密度線性聚乙烯(LDPE)層可作為一絕緣層，亦可用於增加對太陽能電池模組之封裝材料的黏著力，節省製造成本，並且維持良好的再加工性。
    上述用於太陽能電池之背板具有良好的絕緣性、耐久性、以及對外在環境之耐候性、加工性、產率，並可降低製造成本。
    本發明之另一態樣提供一種用於太陽能電池之背板的製造方法，該方法包括在一基板上形成一具有一氟系聚合物的樹脂層。上述方法包括：將一分散液組成物塗佈至一基板的至少一表面上；以及熔化該塗佈之分散液組成物以形成一樹脂層。
    圖2係根據本發明之一示範實施例，顯示用於太陽能電池之背板的製造方法之示意圖。首先，在本發明中，利用一包括氟系聚合物及水的分散液組成物來製造用於太陽能電池之背板。
    為達此目的，在藉由將氟系聚合物分散於水中以製備該分散液組成物期間，該分散液組成物可更包括添加劑，例如表面活性劑及色素。可藉由包括於像是填充劑或色素等的添加劑中之官能基團來產生一化學交互作用，例如：凡德瓦爾鍵結(van der Waals bond)、氫鍵、離子鍵、或共價鍵，其中該填充劑或色素可包括於樹脂層中，因此可改善樹脂層與基板之間的黏著力。
    然後，本發明之方法包括將該分散液組成物塗佈至該基板上，以及熔化分散液組成物以形成一樹脂層。
    如圖2所示，當將該分散液組成物塗佈至該基板時，氟系聚合物粒子係排列於該基板上，並且藉由熱熔化將該粒子變成一薄膜相。據此，為了在上述步驟中獲得一均勻的薄膜相，該氟系聚合物的粒子大小可為10 μm或以下。一般而言，藉由一乳化方法(乳化聚合反應)形成該氟系聚合物。形成在上述粒子大小範圍內之氟系聚合物之方法並沒有特別限制，但較佳可使用乳化聚合反應以形成粒子小且尺寸均一為10 μm或以下的該氟系聚合物。
    在高於熔點的溫度下進行熔化，例如150至250℃。在本說明書中，當該熔化溫度低於150℃時，該分散的氟系聚合物不會熔化，而當該熔化溫度高於250℃時，該基板會受到熱損傷而容易被破壞。
    在本發明之示範實施例中，將該樹脂層塗佈至基板的方法沒有特別限制。例如，可藉由任何可形成均勻塗層的方法來進行塗佈製程，包括已知之印刷法，例如平版印刷及凹版印刷，以及已知之塗佈法，例如輥塗佈、刀刃塗佈、以及凹板塗佈。在本發明中，除了上述方法以外，亦可應用所屬技術領域中已知之各種方法，且該塗佈溶液可視需要更包括各種添加劑。
    可用於本發明之方法中之基板的特定種類已描述於上文中，且該基板可進一步進行合適的沉積處理、熱處理、電漿處理、或電暈處理。可使用經上述處理方法預先處理過的基板。
    利用依據本發明之用於太陽能電池之背板的製造方法所製造之該用於太陽能電池的背板係滿足下列方程式1：[方程式1]△YI=YIb-YIa<3
    其中△YI係一值，其得自於將該背板於高溫及高溼度下停留之後所得之YI值(YIb)，減去在該背板於溫度121℃、相對溼度100%、以及壓力2 atm下停留0小時之後所得之YI值(YIa)，該YI值為一黃度指數，其係在400至800 nm的反射率下所量測之，以及YIb為一值，其係在該背板於壓力鍋試驗環境下[121℃，相對溼度：100%]停留75小時或在溫度85℃以及一相對濕度85%下停留3000小時之後所得。
    此外，依據本發明之方法可更包括：在形成該樹脂層之前，形成一底漆塗層於該基板的至少一表面上。
    在本發明中，除了上述氟系聚合物以外，用來形成該樹脂層所塗佈的塗佈溶液可更包括各種不同的添加劑，例如色素、填充劑、UV安定劑、或熱安定劑。可利用上述氟系聚合物來分散各個添加劑，或與一粉碎基態之組成物進行混合，其中該組成物包括與上述組成分分別製備而得之該氟系聚合物。可藉由包括於像是填充劑或色素分散劑等的添加劑中之官能基團，以產生一化學交互作用，例如：凡德瓦爾鍵結、氫鍵、離子鍵、或共價鍵，其中該填充劑或色素可包括於樹脂層中，因此可改善樹脂層與基板之間的黏著力。
    在本發明中，一塗佈溶液的製備方法，或包括於該塗佈溶液中之各個組成分的比例並沒有特別限制，且可適當地使用所屬技術領域中已知之各種方法。
    在本發明之用於太陽能電池之背板的製造方法中，該氟系聚合物的含量、該基板及該樹脂層的種類、以及關於可更包括於其中的該添加劑及該底漆塗層之敘述皆如上文所述。
    依據本發明之用於太陽能電池之背板可包括一具有如上文所述之氟基聚合物的樹脂層，尤其是，在該用於太陽能電池之背板的製程中，包括於該樹脂層中的該氟系聚合物可由內擴散進入該基板、或一該基板之經表面處理的膜層，該氟系聚合物係位於該樹脂層及該基板之間的界面、或該基板之經表面處理的膜層。因此，由於形成於基板與樹脂層之間的化學共價鍵，以及分子鏈段之間的分子鏈纏結(chain entanglement)與凡德瓦爾鍵力，可改善黏著力。
    本發明尚有一態樣提供一具有用於太陽能電池之背板的太陽能電池。
    本發明之太陽能電池並無特別限制，只要其包括該用於太陽能電池之背板，且可形成所屬技術領域中已知之各種結構即可。
    一般而言，太陽能電池可包括一透明前基板、一背板、以及在該前基板與背板之間由一封裝材料所包裹之一光伏打電池或光伏打電池陣列。亦即，利用由熱固性塑膠(乙烯-乙酸乙烯酯共聚物)所組成之封裝材料填充在排列成串或平行的太陽能電池周圍的縫隙，利用一透明前基板(玻璃)覆蓋太陽光照射到之太陽能電池的一側，而其另一側則可由本發明之用於太陽能電池的背板所保護。
    構成該光伏打電池或光伏打電池陣列的主動層的例子可為一晶質或非晶質矽晶圓，或一化合物半導體，例如銅銦鎵硒(copper indium gallium selenide，CIGS)或鎘碲硫化物(cadmium tellurium sulfide，CTS)。
    本發明之用於太陽能電池之背板可無限制地使用所屬技術領域中已知之各種太陽能電池模組，包括具有如上所述之主動層的太陽能電池模組。就此情況而言，該模組的組成方法或另一種的材料係沒有特別限制。
    本發明接下來將會提供許多不同的實施例以實施本發明中不同的特徵。然而，在此所討論之這些特定實施例僅用於舉例說明本發明之製造及使用方法，但非用於限定本發明之範圍。
    依下列方法測量實施例與比較例所製造之薄膜的物理性質：
    1.劃格法黏著力試驗(Cross-hatch Adhesive Strength)依據ASTM D3002/D3359標準進行橫切測試(cross-cut test)。具體而言，將一樣品縱向與橫向各切11條線，以獲得100個尺寸為1 mm x 1 mm的方形格子。然後，當購自Nichiban之CT-24膠帶黏貼至被切割的表面，接著脫離。依據下列準則評估，觀察該與膠帶一起脫落的表面的狀態：
    <劃格法黏著力試驗的計算準則>
    5B：沒有任何表面脫落
    4B：脫落表面佔全部面積的5%或以下
    3B：脫落表面佔全部面積的5%至15%或更少
    2B：脫落表面佔全部面積的15%至35%或更少
    1B：脫落表面佔全部面積的35%至65%或更少
    0B：幾乎所有的表面皆脫落
    2. 180度剝離強度(180-degree Peel Strength)
    藉由將樣本切割成寬度為10 mm，並且以4.2 mm/sec的速度以及180度的剝離角度將該樣本剝離。使用ASTM D1897測量剝離強度。
    <180度剝離強度的計算準則>
    Coat-T：因為在剝離期間，由於非常強的黏著力而使樹脂層被撕破，所以無法精確測量剝離強度。
    PVF-T：因為在剝離期間，由於非常強的黏著力而使PVF層被撕破，所以無法精確測量剝離強度。
    3.色彩變化檢驗
    利用Shimadzu紫外可見光譜儀(UV-3000)，在400至800 nm的範圍內，測量實施例及比較例所製造之太陽能電池之背板的反射率，然後依據ASTM D1925(參考下列方程式1)從中得到黃化指數(YI值)。
    [方程式1]YI=[100(1.28XCIE-1.06ZCIE)]YCIE
    YI係藉由UV/VIS/NIR光譜儀利用色差分析程式(ASTM D1925)所計算，以及XCIE、YCIE、及ZCIE係分別對應於紅、綠、及藍色度座標的相對值。
    4.壓力鍋試驗(Pressure Cooker Test，PCT)
    將實施例及比較例所製造之太陽能電池的背板置於鍋爐中，在2 atm、溫度121℃、以及100% R.H.的環境下維持25、50、及75小時，然後觀察黏著力的變化。在本書名書中，單位“R.H.”意旨相對溼度。
    5.濕熱測試(Damp Heat Test)
    將實施例及比較例所製造之太陽能電池的背板置於鍋爐中，在溫度85℃、以及85% R.H.的環境下維持1,000、2,000、及3,000小時，然後觀察黏著力的變化。
    <實施例1>
    製備基板
    對厚度為250 μm之PET薄膜(Kolon所販售)的基板進行電暈處理，其中該PET薄膜之一面預先以丙烯醯基底漆進行處理。
    形成樹脂層
    將20 g之5%聚乙烯醇(PVA，POLINOL P17，Oriental Chemical Industries所販售)添加至380 g之蒸餾水中，並且分散100 g之顆粒大小約為0.3 μm的乳化聚合之非功能化的PVDF[Hylar561]，以製備一水性分散劑。將該水性分散劑塗佈至預先製備的基板，然後在200℃熔化5分鐘，以形成一樹脂層。因此，製得用於太陽能電池之一背板。在塗佈及熔化該水性分散劑之後，取得該樹脂層之表面的相片，分別如圖3及4中所示。
    <實施例2>
    用於太陽能電池之背板的製造方法與實施例1中所述相同，除了在製備水性分散劑時，添加60 g的二氧化鈦(顆粒大小：約0.4 μm)以作為白色色素。然後，在塗佈及熔化該水性分散劑之後，取得該樹脂層之表面的相片，分別如圖5及6中所示。
    <實施例3及4>
    用於太陽能電池之背板的製造方法與分別與實施例1及2中所述相同，除了將500 g的Hylar Latex 932(固含量20%)以乳化形式分散於蒸餾水中，取代分散於蒸餾水中之100 g非功能化的PVDF(Hylar 561)。
    <比較例1及2>
    用於太陽能電池之背板的製造方法與分別與實施例1及2中所述相同，除了以500 g之乳化形式的經丙烯醯基修飾之氟系聚合物(固含量20%)作為該包括在製備水性分散劑中的氟系聚合物，其中利用羥基將該經丙烯醯基修飾之氟系聚合物功能化。
    具有羥基功能化的經丙烯醯基修飾之氟系聚合物的製備方法
    在1公升高壓反應器中，藉由將5 g之15%全氟辛酸銨溶液添加至400 g的蒸餾水中，接著添加70 g的二氟乙烯(vinylidene fluoride，VDF)及30 g的2-羥乙基甲基丙烯酸酯(2-HEMA)，將該反應器維持在80℃，再加入1 g的0.5%過硫酸鈣，以製備具有羥基功能化的經丙烯醯基修飾之氟系聚合物。
    <比較例3>
    用於太陽能電池之背板的製造方法與分別與實施例1中所述相同，除了以100 g的懸浮聚合之PVDF取代乳化聚合之PVDF(Hylar 561)，其中該懸浮聚合之PVDF的顆粒大小約50至300 μm。然後，在塗佈及熔化該水性分散劑之後，取得該樹脂層之表面的相片係如圖7中所示。
    <比較例4>
    以市售的Tedlar薄膜/黏著劑/PET薄膜/黏著劑/Tedlar薄膜之堆疊結構作為一用於太陽能電池之背板。該堆疊結構係利用一黏著劑，透過擠出製程將Tedlar薄膜(Dupont所販售之PVF，厚度：38 μm)層壓疊於PET薄膜的兩表面上所製得之產品。
    <比較例5>
    以市售的Tedlar薄膜/黏著劑/PET薄膜/黏著劑/Tedlar薄膜之堆疊結構作為一用於太陽能電池之背板。該堆疊結構係利用一黏著劑透過擠出製程將Tedlar薄膜(Dupont所販售之PVF，厚度：25 μm)層壓疊於PET薄膜的兩表面上所製得之產品。
    <試驗例1>
    在壓力鍋試驗(PCT)之後，在實施例1至4及比較例1和5中所製造之用於太陽能電池的背板上，進行180度剝離強度試驗以及劃格法黏著力試驗。具體而言，將各個用於太陽能電池之背板置於2 atm、121℃及100% R.H.的環境下維持維持25、50、或75小時，然後進行180度剝離強度測試以及劃格法黏著力試驗以評估黏著力的變化。評估結果係列於表2中。
    如表2所示，在依據本發明實施例之該用於太陽能電池的背板中，一包括非功能化的氟系聚合物之水性分散劑的熔化產物之樹脂層，對該基板(PET)呈現高起始黏著力，且既使在壓力鍋試驗(PCT)進行75小時之後，其仍然呈現良好的黏著力。此外，甚至在75小時的壓力鍋試驗(PCT)之後，樹脂層的外觀亦沒有任何變化，例如出現界面剝離或產生針孔的情形。
    然而，相較於利用非功能化的氟系聚合物之案例，可以確定：在利用功能化的氟系聚合物之比較例1和2中，黏著力於壓力鍋試驗(PCT)之後會下降。
    由於分散於水中的PVDF具有不同顆粒大小與形狀，在比較例3中的該水性分散劑難以具有良好之塗佈外觀。然而，當使用乳化聚合之PVDF(實施例1至4)時，顆粒大小較小且均一，因此可確定透過熔化製程可獲得一良好的塗佈外觀。當使用該懸浮聚合而非乳化聚合之PVDF(比較例3)，顆粒大小較大且不均一，因此在PET基板上的該PVDF係無法完全熔化。
    反之，可以確定，由Dupont所生產的市售多層薄膜之Tedlar薄膜(實施例4或5)，當進行壓力鍋試驗(PCT)時，其對於基板的黏著力會明顯下降。
    <試驗例2>
    在濕熱測試之後，分別在實施例1至4及比較例1和5中所製造之用於太陽能電池的背板上，進行180度剝離強度試驗以及劃格法黏著力試驗。具體而言，將各個用於太陽能電池之背板置於85℃及85% R.H.的環境下維持維持1000、2000、或3000小時，然後進行180度剝離強度測試以及劃格法黏著力試驗以評估黏著力的變化。評估結果係列於表3中。
    如表3所示，在依據本發明實施例之該用於太陽能電池的背板中，包括非功能化的氟系聚合物之水性分散劑的熔化產物之一樹脂層，對該基板(PET)呈現高起始黏著力，且既使在濕熱試驗進行3,000小時之後，其仍然呈現良好的黏著力。此外，甚至在3,000小時的溼熱試驗之後，樹脂層的外觀亦沒有任何變化，例如出現界面剝離或產生針孔的情形。
    相較於利用非功能化的氟系聚合物之例子可以確定：在利用功能化的氟系聚合物之比較例1和2中，經濕熱試驗後黏著力會下降。
    當使用該懸浮聚合而非乳化聚合之PVDF(比較例4)，顆粒大小較大且不均一，因此在PET基板上的該PVDF無法完全熔化。
    反之，可以確定，由Dupont所生產的市售多層薄膜之Tedlar薄膜(實施例4或5)，當進行濕熱試驗時，其對於基板的黏著力會明顯下降。
    <試驗例3>
    黃化指數(YI值)係得自於對在實施例1至4及比較例1和5中所製造之用於太陽能電池的背板進行壓力鍋試驗(PCT)，並且測量其中的YI變異(△YI)。尤其是，將各個用於太陽能電池之背板置於2 atm、121℃及100% R.H.的環境下維持維持25、50、或75小時，以及利用Shimadzu紫外可見光譜儀(UV-3000)，在400至800 nm的波長下，測量其反射率，以得到黃化指數(YI值)。該結果列於表4中。

    如表4所示，可以確定，在壓力鍋試驗(PCT)之後，該包括非功能化的氟系聚合物之水性分散劑的熔化產物之樹脂層的YI值幾乎沒有變化。反之，可以確定，利用功能化之氟系聚合物的比較例1和2、以及利用由Dupont所生產的市售多層薄膜之Tedlar薄膜的比較例4或5，呈現明顯的YI變化。
    <試驗例4>
    黃化指數(YI值)係得自於在實施例1至4及比較例1和5中所製造之用於太陽能電池的背板上進行濕熱試驗，並且測量其中的YI變異(△YI)。具體而言，將各個用於太陽能電池之背板置於85℃及85% R.H.的環境下維持維持1,000、2,000、或3,000小時，以及利用Shimadzu紫外可見光譜儀(UV-3000)，在400至800 nm的波長下，測量其反射率，以得到黃化指數(YI值)。該結果係列於表5中。

    如表5所示，可以確定在濕熱試驗之後，該包括非功能化的氟系聚合物之水性分散劑的熔化產物之樹脂層的YI值幾乎沒有變化。反之，可以確定：利用功能化之氟系聚合物的比較例1和2、以及由Dupont所生產的市售多層薄膜之Tedlar薄膜的比較例4或5，呈現明顯的YI變化。
    相較於製備有機溶劑的傳統製程，根據本發明之示範實施例的用於太陽能電池之背板不包括移除有機溶劑之製程(乾燥製程)。據此，由於該背板不使用有毒性之有機溶劑，其不僅環保且在嚴酷環境，例如高溫度及高濕度下，仍具有良好的物理性質，因此可增進產率及產品品質。此外，當該背板不使用功能化之氟系聚合物時，其可具有較佳之耐候性。
    雖然本發明已以數個較佳實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明，任何所屬技術領域中具有通常知識者，在不脫離本發明之精神和範圍內，當可作任意之更動與潤飾，因此本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
    10‧‧‧背板
    11‧‧‧樹脂層
    12‧‧‧基板
    為讓本發明之上述和其他目的、特徵、和優點能更明顯易懂，下文特舉出較佳實施例，並配合所附圖式，作詳細說明如下：圖1係根據本發明之一示範實施例，顯示一用於太陽能電池之背板的截面圖。
    圖2係根據本發明之一示範實施例，顯示製造太陽能電池之背板的製程。
    圖3係本發明實施例1之用於太陽能電池的背板中之一樹脂層的表面，其在塗佈水性分散劑後的照片。
    圖4係本發明實施例1之用於太陽能電池的背板中之一樹脂層的表面，其在將水性分散劑熔化後的照片。
    圖5係本發明實施例2之用於太陽能電池的背板中之一樹脂層的表面，其在塗佈水性分散劑後的照片。
    圖6係本發明實施例2之用於太陽能電池的背板中之一樹脂層的表面，其在將水性分散劑熔化後的照片。
    圖7係本發明比較例1之用於太陽能電池的背板中之一樹脂層的表面，其在將水性分散劑熔化後的照片。
    权利要求:
    Claims (28)
    [1] 一種用於太陽能電池之背板，包括：一基板；以及一樹脂層，其係具有一氟系聚合物形成於該基板之至少一表面上；其中，該樹脂層係為一塗層，該塗層係由一包括水及一氟系聚合物之分散液組成物所形成。
    [2] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其滿足下列方程式1：[方程式1]△YI=YIb-YIa<3其中，△YI係一值，其係得自於將該背板於高溫及高溼度下停留之後所得之YI值(YIb)，減去在該背板於溫度121℃、相對溼度100%、以及壓力2 atm下停留0小時後所得之YI值(YIa)，該YI值為一黃度指數，其係在400至800 nm之反射率下所量測之，以及YIb係為一在該背板於壓力鍋試驗(PCT)環境下[121℃，相對溼度：100%]停留75小時、或在溫度85℃以及一相對濕度85%下停留3000小時後所得之值。
    [3] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中，以100重量份之該氟系聚合物為基準，該水的含量係在該分散液組成物中佔100至2000重量份。
    [4] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中，該氟系聚合物包括：一均聚物或一共聚物，其包括至少一聚合態之單體係選自由：二氟乙烯(VDF)、氟乙烯(VF)、四氟乙烯(TEF)、六氟丙烯(HFP)、氯三氟乙烯(CTFE)、三氟乙烯、六氟異丁烯、全氟丁基乙烯、全氟(甲基乙烯醚)(PMVE)、全氟(乙基乙烯醚)(PEVE)、全氟(丙基乙烯醚)(PPVE)、全氟(己基乙烯醚)(PHVE)、全氟-2,2-二甲基-1,3-間二氧雜環戊烯(PDD)、以及全氟-2-亞甲基-4-甲基-1,3-二氧戊環(PMD)、或其之混合物所組成之群組。
    [5] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中，該氟系聚合物包括：一包括聚合態氟乙烯之均聚物或共聚物、一包括聚合態二氟乙烯之均聚物或共聚物、或其之混合物。
    [6] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中，該氟系聚合物包括：一二氟乙烯(VDF)或氟乙烯(VF)之共聚物；以及至少一共聚單體係選自由：四氟乙烯(TEF)、六氟丙烯(HFP)、氯三氟乙烯(CTFE)、三氟乙烯、六氟異丁烯、全氟丁基乙烯、全氟(甲基乙烯醚)(PMVE)、全氟(乙基乙烯醚)(PEVE)、全氟(丙基乙烯醚)(PPVE)、全氟(己基乙烯醚)(PHVE)、全氟-2,2-二甲基-1,3-間二氧雜環戊烯(PDD)、以及全氟-2-亞甲基-4-甲基-1,3-二氧戊環(PMD)、或其之混合物所組成之群組。
    [7] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中，該氟系聚合物係為一非功能化的氟聚合物。
    [8] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中，該氟系聚合物係由乳化聚合反應所製備。
    [9] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中，該氟系聚合物的顆粒尺寸係為10 μm或以下。
    [10] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中，該分散液組成物更包括一表面活性劑。
    [11] 如申請專利範圍第10項所述之背板，其中，以100重量份之該氟系聚合物為基準，該表面活性劑的含量係為0.01至10重量份。
    [12] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中，該分散液組成物更包括一色素。
    [13] 如申請專利範圍第12項所述之背板，其中，以100重量份之該氟系聚合物為基準，該色素的含量係為1至200重量份。
    [14] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中，該氟系聚合物的重量平均分子量係為50,000至1,000,000。
    [15] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中，該氟系聚合物的熔點係為80℃至175℃。
    [16] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中，該基板係為一金屬薄膜或聚合物薄膜。
    [17] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中，該聚合物薄膜係為一丙烯醯基薄膜、一聚烯烴薄膜、一聚醯胺薄膜、一聚氨基甲酸酯薄膜、或一聚酯薄膜。
    [18] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中，該聚酯薄膜係一聚對苯二甲酸乙二酯(PET)薄膜、一聚萘二甲酸乙二酯(PEN)薄膜、或一聚對苯二甲酸丁二酯(PBT)薄膜之一單層片、一堆疊片、或一複合共擠產物。
    [19] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中，該基板的厚度係為50至500 μm。
    [20] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中，該樹脂層的厚度係為1至50 μm。
    [21] 如申請專利範圍第1項所述之背板，更包括：一底漆塗層係介於該基板與該樹脂層之間。
    [22] 如申請專利範圍第1項所述之背板，其中該樹脂層更包括一填充劑、一UV安定劑、一熱安定劑、或一障粒子。
    [23] 一種用於太陽能電池之背板之製備方法，包括：將一分散液組成物塗佈至一基板的至少一表面上，其中該分散液組成物係包括一氟系聚合物及水；以及熔化該塗佈之分散液組成物以形成一樹脂層。
    [24] 如申請專利範圍第23項所述之製備方法，其中該用於太陽能電池之背板滿足下列方程式1：[方程式1]△YI=YIb-YIa<3其中，△YI係一值，其係得自於將該背板於高溫及高溼度下停留之後所得之YI值(YIb)，減去在該背板於溫度121℃、相對溼度100%、以及壓力2 atm下停留0小時之後所得之YI值(YIa)，該YI值為一黃度指數，其係在400至800 nm反射率下所量測之，以及YIb係為一在該背板於壓力鍋試驗(PCT)環境下[121℃，相對溼度：100%]停留75小時、或在溫度85℃以及一相對濕度85%下停留3000小時後所得之值。
    [25] 如申請專利範圍第23項所述之製備方法，其中，該分散液組成物更包括至少一選自由：一表面活性劑及一色素所組成之群組。
    [26] 如申請專利範圍第23項所述之製備方法，其中，該熔化係於150℃至250℃下進行。
    [27] 如申請專利範圍第23項所述之製備方法，更包括：在形成該樹脂層前，形成一底漆塗層於該基板的至少一表面上。
    [28] 一種太陽能電池，包括如申請專利範圍第1至22項中任一項所述之用於太陽能電池之背板。
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    公开号 | 公开日
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    法律状态:
    优先权:
    申请号 | 申请日 | 专利标题
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